本网讯（通讯员 孙博婧 易娜） 近日，我校材料与化工学院和国家级111引智基地能源环保晶态材料团队在电子特气纯化分离、膜分离、光/电催化与能源转换、磷石膏固废资源化利用等领域取得了一系列重要进展，2024-2025年7月最新成果分别发表在国际顶级期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc. 1篇，IF=15.6）和《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.4篇，IF=16.5）以及权威期刊《能源化学》（J. Energy Chem.1篇，IF=14.9）、《先进功能材料》（Adv. Funct. Mater. 2篇，IF=19.4）、《先进科学》（Adv.Sci.3篇，IF=14.1）、《化学工程学报》（Chem. Eng. J.2篇，IF=13.2）、《纳米能源》（Nano Energy1篇，IF=17.1）和《纳米研究》（Nano Res.1篇，IF=9.0）等期刊。

进展一：李东升教授、伍学谦副教授与北京工业大学李建荣教授合作的研究成果“空间-作用力协同限域在同构金属有机框架中诱导创纪录的C₂H₂堆积密度和促进C₂H₂/CO₂分离”（Spatial-Interactive Synergistic Confinement in Isoreticular Metal-Organic Frameworks for Facilitating C₂H₂Separation from CO₂with Record Packing Density）在线发表在国际顶级期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc. 2025, https://doi.org/10.1021/jacs.5c05650）。该研究中开发了三种具有不同孔径和互穿对称性的同构柱层状Cu(II)-MOFs（CTGU-41/42/43）吸附剂，实现了C₂H₂/CO₂高效分离。该研究证实，超微孔MOFs中的一维矩形窄通道与规则排列的成对结合位点可触发空间-作用力协同限域效应（SISC），使C₂H₂在吸附过程中于孔道内部形成适宜的分子取向与间距。该工作所揭示的SISC机制深化了对特定吸附空间内致密气体排列的基础认知，可推广至其他具有挑战性的气体分离与存储应用场景。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.5c05650

进展二：李东升教授、王梅迪博士与天津大学姜忠义教授合作的研究成果“在逆相混合基质COF膜中构建局域离子阱用于高选择性离子分离”（Construction of Local-ion Trap in Phase-reversed Mixed Matrix COF Membranes for Ultrahigh Ion Selectivity）在线发表在国际顶级期刊《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.2025, 64, e202504990.）。该研究中，以COF作为连续相，高分子作为分散相制备了逆相的混合基质膜，并利用COF的弱负电性和高分子PEI的正电性，构建了局域离子阱，实现了对Li⁺的精准选择和高效传质。所制备的COF膜在二元Li⁺/Mg²⁺体系中，表现出优异的分离性能。Li⁺/Mg²⁺实际选择性达到190，同时Li⁺的渗透速率为0.262 mol h^-1m^-2，整体性能超过了目前报道的上限。AIMD计算表明，局域离子阱对于Mg²⁺作用力更强，同时Mg²⁺在孔道内脱水程度低，因此Mg²⁺在孔道内的运动性不足；而Li+则具有较低作用能和高去水合程度，可以实现高速的传质。此外，李东升教授、王梅迪博士与北京理工大学王博教授合作的研究成果“利用多巴胺化学实现对COF膜1D/2D孔道尺寸调控用于离子分离”（Spatial size manipulation of 1D/2D channels in covalent organic framework membranes through dopamine chemistry for ion separations）在线发表在国际权威期刊《先进功能材料》（Adv. Funct. Mater.2025, 35, 2416228.）。该研究利用多巴胺在酸性条件下保持单分子的属性和在碱性条件下形成聚多巴胺的反应属性，分别调控了COF膜的一维面内孔道和二维层间通道，并制备得到了超微孔的强筛分膜和孔道互通的高渗透膜。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202504990

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202416228

进展三：李东升教授、伍学谦副教授与西北大学杨国平教授合作的研究成果“基于互锁策略构筑的可扩展金属有机框架用于高效乙炔净化”（A Scalable Pore-space-partitioned Metal-organic Framework Powered by Polycatenation Strategy for Efficient Acetylene Purification）在线发表在国际顶级期刊《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed., 2025, 64, e202421992.）。该研究首次采用“2D→3D互锁”策略成功构建了一种新型PSP-MOF材料(Ni-dcpp-bpy)。其通过主体框架互锁实现了孔径优化，同时在孔表面成功引入了功能N/O位点，这一特点显著增强了框架与C₂H₂的相互作用，赋予该材料以高C₂H₂吸附容量和高选择性，最终实现了从二元和三元混合气体中获得高纯度C₂H₄和C₂H₂产品的分离目标。该工作采用的互锁策略不仅提高了工业C₂H₂纯化的效率，也为构建高性能PSP-MOF材料提供了一种新的思路。

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https:// doi.org/10.1002/anie.202421992

进展四：李东升教授、伍学谦副教授与武汉大学赵翔教授合作的研究成果“金属有机框架中自适应配位演化介导的孔隙分割以增强SF₆/N₂分离性能”（Self-adaptive Coordination Evolution Mediated Pore-Space-Partition in Metal-Organic Frameworks for Boosting SF₆/N₂Separation）在线发表在国际顶级期刊《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202419302.），并被遴选为VIP论文。该研究首次基于低对称性“蝴蝶状”M₄金属簇上的自适应配位演化（SACE）机制实现了MOFs中的孔道划分，显著提升了PSP-MOFs（CTGU-47-Mn/Fe）的SF₆/N₂气体分离性能。由于实现PSP产生了限域吸附空间和更加致密的结合位点，CTGU-47-Mn/Fe与同源结构CTGU-46-Mn/Fe相比，对气体混合物的吸附分离选择性从37/72提高至634/157 (v/v, 10/90, 100 kPa)。前述增益效果源自于在CTGU-47-Mn/Fe中实施PSP后，基于额外的多重主客体相互作用，SF₆和框架的结合亲和力显著增强。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/ange.202419302

进展五：李东升教授、伍学谦副教授与加拿大工程院Shuhui Sun院士合作的研究成果“通过低温热解制备Pd-Ni稀合金以增强电催化氢氧化”（Dilute Pd-Ni Alloy through Low-temperature Pyrolysis for Enhanced Electrocatalytic Hydrogen Oxidation）在线发表在国际顶级期刊《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202412680.）。该研究基于痕量Pd修饰的Ni基配位聚合物，通过简便的低温热解方法，开发了一系列在碱性介质中对HOR表现出高效电催化活性的Pd-Ni稀合金（x% Pd-Ni）。其交换电流密度达到0.055 mA cm^-2，超过了许多其他碱性HOR催化剂。催化机制研究表明，Pd单原子（SAs）以及Pd二聚体与Ni基底之间的强协同作用可以微调催化剂表面活性位点与质子（H）/羟基（OH）的结合强度，从而显著降低反应决速步骤的活化能垒。这项工作为设计更多用于碱性HOR以及其他能源转换过程的高效稀合金或单原子合金（SAAs）催化剂提供了新的见解。此外，李东升教授、李双副教授联合格里菲斯大学Shanqing Zhang教授的研究成果“通过钒掺杂调整偏磷酸钴的形态和电子结构以实现水和尿素的高效分解”（Tuning Morphology and Electronic Structure of Cobalt Metaphosphate Via Vanadium-Doping for Efficient Water and Urea Splitting）在线发表在国际权威期刊《先进功能材料》（Adv. Funct. Mater. 2024, 21, 2313974.）。该成果首次提出通过钒（V）掺杂策略同时调控偏磷酸钴（Co₂P₄O₁₂）的形貌和电子结构，从而提高其析氢反应（HER）、析氧反应（OER）、尿素氧化反应（UOR）的电催化活性和稳定性。另外，李东升教授、李双副教授和香港城市大学Qichun Zhang教授合作的研究成果“一种电化学驱动的重建策略用于增强析氢反应的高结晶共价有机框架”（An Electrochemically-Driven Reconstruction Strategy to Realize Highly Crystalline Covalent Organic Frameworks for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction）在线发表在国际权威期刊《先进科学》（Adv. Sci. 2025, 12, 2501442.）。该研究首次提出可利用电化学驱动重构策略，将半聚合低结晶度的COF转化为结构有序的高结晶性COF，从而显著提升其HER活性，并验证了该策略对多种亚胺COF体系的普适性与可推广性。

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https://doi.org/10.1002/anie.202412680

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202313974

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202501442

进展六：李东升教授、乔秀清副教授与暨南大学吴涛教授合作的研究成果“等离子体串联异质结提高光催化析氢量子产率”（Plasmonic tandem heterojunctions enable high-efficiency charge transfer for broad spectrum photocatalytic hydrogen production）在线发表在国际权威期刊《能源化学》（J. Energy Chem.2025, 100, 710-720.）。该研究设计了一种具有串联异质结的hc-CMC光催化剂，通过串联异质结协同作用和优异的光热效应，实现了梯度电荷转移和反应势垒的显著降低，进而显著提高了光催化析氢活性。期间，三人的另一合作研究成果“通过缺陷优化内置电场和LSPR效应巧妙促进电荷分离提高光催化活性”（Skillful promotion of charge separation via defect-mediated built-in electric field and LSPR effect for enhanced photocatalytic activity）在线发表在能源领域权威期刊《纳米能源》（Nano Energy2025, 135: 110672.）上。该工作构建了一种新型等离子体S型MoO_3-x/CdS异质结，通过“一石两鸟”策略成功地实现了高效的电荷分离和优异的H₂析出速率。此外，李东升教授、孙博婧博士与哈尔滨工业大学杜耘辰教授合作的研究成果“利用肖特基结的光热效应增强光催化水分解制氢耦合苯甲醇氧化性能”（Utilizing Photothermal Effect Enhances Photocatalytic Water Splitting Coupled with Selective Benzyl Alcohol Oxidation over Schottky Junctions）在线发表在国际权威期刊《先进科学》（Adv. Sci.2025, 12, 2198-3844.）。该工作创新性地开发了双金属硫化物肖特基结双功能光催化剂，突破了传统光催化需牺牲剂和氧气的限制，实现了高效制氢-氧化耦合，揭示了光催化分解水制氢耦合高附加值化学品生产的新机制，为发展“能源生产-污染治理-高值转化”式光催化系统提供了新思路。李东升教授、侯东芳教授和孙博婧博士的研究成果“原位构建ZnIn₂S₄@Ni(OH)₂/NiO Z型异质结用于高效光热催化CO₂还原”（Efficient photothermal catalytic CO₂reduction over in situ construction ZnIn₂S₄@Ni(OH)₂/NiO Z-scheme heterojunction）在线发表在国际权威期刊《化学工程学报》（Chem. Eng. J.2024, 479, 147719.）。该工作首次成功合成了ZnIn₂S₄@Ni(OH)₂/NiO Z型p-n异质结复合材料，并表现出优异的光热催化CO₂到CH₄的还原性能，为从根本上解决能源危机和环境污染提供了新的思路。李东升教授、赵君教授与香港城市大学Qichun Zhang教授合作的研究成果“构建不对称共价三嗪框架以提升可见光驱动CO₂光还原的效率和选择性”（Constructing an Asymmetric Covalent Triazine Framework to Boost the Efficiency and Selectivity of Visible-Light-Driven CO₂ Photoreduction）在线发表在国际权威期刊《先进科学》（Adv. Sci.2024, 11, 2402645.）。该工作通过分子设计构建了一种噻吩修饰的高共轭不对称共价三嗪框架材料（As-CTF-S），利用其独特的给体-受体（D-A）不对称结构和活性位点与CO₂分子的偶极-四极相互作用实现了CO₂的高效转化。

论文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2095495624006405

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S221128552500031X

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202501931

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894724042554

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202402645

进展七：李东升教授、李永双高级实验师与谈云志教授合作的研究成果“面向磷石膏零废资源化：再工程化反-正浮选同步实现石膏提纯与功能化副产品生产”（Toward zero-waste phosphogypsum valorization: Reengineered reverse-direct flotation synchronizes gypsum purification and functional co-products production）在线发表在国际权威期刊《化学工程杂志》（Chem. Eng. J.2025, 517, 164341.）。该研究开创性地采用集成反-正浮选工艺结合胶体磨研磨技术，实现磷石膏多产品协同回收。经工艺重构后实现提取产率5.64%的可用于土壤改良剂的土壤碳、适用于高端建材的纯度99.59%的石膏和联产回收工业级硅砂。该零废弃物策略将磷石膏转化为三种市场化产品，且技术可行性与环境效益显著优于传统单一产品提纯工艺，为磷酸盐行业循环经济转型提供示范。此外，李东升教授、祝玉副教授与中国科学院福建物质结构研究所合作的研究成果“首类可设计的堡垒状烷基锡-氧分子笼：配体调控的结构演变与光限幅效应”（The first family of designable fortress-like alkyltin-oxo molecular cages: Ligand-regulated structural evolution and optical limiting effect）发表于国际权威期刊《纳米研究》（Nano Res.2025, 18, 94907371.）。该研究以开放式中空型锡-氧骨架作为结构模型，创新性地提出了一种有机金属-氧分子笼的靶向设计和可控合成新策略，突破传统有机金属水解组装方法在构建分子笼结构中的固有局限，成功构建了首类堡垒状烷基锡-氧分子笼，并引入π共轭功能配体，实现有机锡-氧分子笼的结构可修饰化和性能定向调控。该类分子笼由于其结构刚性和可调功能配体而展现出优良的非线性光限幅效应。

文章链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.164341

https://www.sciopen.com/article/10.26599/NR.2025.94907371

据悉，我校李东升教授（H因子69）领衔的能源环保晶态材料研究团队由能源MOF光催化研究小组（负责人：赵君博士）、MOF源材料电催化研究小组（负责人：吴亚盘博士）、环保光催化研究小组（负责人：侯东芳博士）和功能气体分离纯化小组（负责人：伍学谦副教授、王梅迪博士）组成，主攻能源和环境领域关键材料创制、作用机制和应用研究。近年来，该团队入选爱思唯尔中国高被引学者和全球前2%顶尖科学家榜单4人、省杰青1人和楚天学子5人；申获国家自然科学基金18项，省创新群体项目1项和省高校中青年科技创新团队项目1项，其他省部级项目40余项；在《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc., IF=15.6）、《德国应用化学》（Angew. Chem. In. Ed., IF= 16.9）、《先进材料》（Adv. Mater., IF=26.8)、《化学研究报告》（Acc. Chem. Res., IF=17.7)、《配位化学评论》（Coord. Chem. Rev., IF=23.5）等期刊发表论文300余篇，累计ESI高被引论文40篇，总被引18000余次，42篇论文单篇引用超过100次，授权发明专利60项，获湖北省自然科学二等奖3项（2013、2018、2022），其他省部级一、二、三等奖4项，有效支撑和引领了我校化学和材料学科的建设与发展。